固体所在辐照损伤模拟软件开发与多晶材料空位累积机制研究方面取得新进展

近期，中科院合肥物质院固体所刘长松研究员课题组在辐照损伤模拟软件开发与多晶材料空位累积机制研究方面取得新进展。通过采用多尺度模拟方法，系统考察了铁晶界处空位的累积与演化行为。借助自主发展的杂化格点动力学蒙特卡洛（LKMC）和实体动力学蒙特卡洛（OKMC）模拟技术（软件著作权登记号：2018SR469394；专利号：ZL201711352184.8），探究了空位演化与晶界结构的关联，相关成果以“Vacancy accumulation mechanism at iron grain boundaries: The influence of grain boundary character and its coupling with grain size”为题发表于核科学技术领域国际期刊Journal of Nuclear Materials (J. Nucl. Mater., 579, 154386(2023))。      在反应堆服役过程中，铁基结构材料会遭受高能中子的轰击，产生大量离位损伤，包括空位（V）和自间隙原子（SIA）。经过长时间的演化，这些离位缺陷会发展为位错、空洞等大尺寸缺陷团簇，使得材料性能降级甚至失效，不利于反应堆的安全稳定运行。多晶/纳米晶材料具备良好的抗辐照性能，这得益于此类材料中高密度的晶界能够捕获辐照缺陷并促进其复合，进而降低晶粒内辐照损伤的累积。为了认识并预测多晶材料内辐照损伤的微结构演化过程，必须对辐照缺陷与晶界的跨尺度相互作用机理进行探究。

在以往的多尺度模拟中，人们往往将晶界抽象为没有具体结构的二维平面，因而采用静态计算获得缺陷与晶界的相互作用参数，如形成能、结合能、迁移能垒等，以此来表征晶界的结构特征以及缺陷的演化特性。但晶界特征的多样性使得不同种类的晶界往往呈现出截然不同的局域结构与缺陷性质。如果将这些性质简单地抽象为单一的作用参数，会遗漏掉许多与缺陷相关的原子信息，进而影响长时间尺度下缺陷演化的正确预测。鉴于此，科研人员发展了一种既能分辨晶界处缺陷性质的空间位置相关性，又能粗粒化处理远离界面区域缺陷演化的模拟方法，即所谓杂化LKMC和OKMC模拟技术（图1）。

图1. 杂化LKMC和OKMC模拟方法示意图。

利用该技术，科研人员对铁晶界中辐照缺陷的累积机制进行了探究。由于晶界对间隙原子的偏置吸收往往会致使空位被滞留在晶粒内部，因此对空位的消除能力成为晶界抗辐照性能的重要指标。于是，在此项研究中，科研人员重点关注了空位与晶界的相互作用过程。研究发现：（1）在高温下，除了已知的晶界对空位的捕获之外，还存在空位发射和泄露这两个原子过程，这些过程的发生取决于晶界特征（图2）；（2）常规大角/小角晶界具备较高的空位捕获效率。对于极端小角晶界，空位能够直接穿过位错核心之间的类块体区域，这种泄露效应削弱了此类晶界对空位的捕获和容纳能力（图2）；（3）由于较低的空位-晶界结合强度，孪晶界和特殊的重位点阵晶界无法有效地抑制空位发射（图3）；（4）通过结合晶粒尺寸与界面内缺陷形成能和迁移能垒，提出了晶粒尺寸与晶界特征的耦合方程：

在该方程左端，L为晶粒尺寸，EVf,GB和EVm,GB分别为晶界内的空位形成能和迁移能垒，其可用于描述晶界特征。在方程右端，EVf,bulk和EVm,bulk分别为块体内的空位形成能和迁移能垒，对于给定体系，其为常量。满足该方程时，通过沿晶界的缺陷巡游使得原本在高能级区域出现的缺陷发射过程被抑制，进而导致材料辐照响应与缺陷-晶界结合强度之间的不确定性（图4）。

图2. 基于格点动力学蒙特卡洛（LKMC）获得的晶界附近空位运动轨迹与迁移能图景。温度设为300 K。在(c)中，I1、I2和I3代表空位初始位点，E1和E2标记最终位点。

图3. 基于实体动力学蒙特卡洛（OKMC）模拟获得的晶界附近空位的运动轨迹：(a-b) Σ3(1 1 2)/[1 1 0]，(c) Σ5(2 1 0)/[0 0 1]和Σ85(13 1 0)/[0 0 1]。温度分别设为300 K、400 K和600 K。水平实线标记晶界面位置。

图4. 单晶界和晶界网络附近空位演化示意图。E0–E4表示晶界内空位能级。主要过程包括晶界处空位捕获、发射、泄露、巡游以及晶粒尺寸和晶界特征耦合抑制的晶界发射。

该工作揭示了空位与晶界之间新的相互作用过程以及这些过程之间的耦合，这些结果对于其他多晶体系（如钨、钼等）具有普适性，可加深人们对多晶材料辐照响应的认识，并为实验上基于晶界工程优化材料的抗辐照性能提供机理参考。博士研究生李小林为该文章的第一作者，李祥艳副研究员和吴学邦研究员为文章的共同通讯作者。

上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金以及合肥研究院院长基金的支持。

文章链接：https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2023.154386